太陽能驅動顆粒半導體光催化劑全分解水是一種理想的、可持續的制氫技術。實現高量子效率是光催化劑實現高太陽能-氫氣轉換效率的先決條件之一。近來,在Al摻雜鈦酸鍶(SrTiO3:Al)光催化劑上實現了接近100%的量子效率(Nature, 2020, 58, 411-414),證明了沒有電荷損失的全解水的可行性。這一成功的示范為實現100%量子效率的太陽能光催化水分解制氫提供了經濟可行性。因此,深入探討SrTiO3:Al達到高量子效率的奧秘變得至關重要。這將為催化劑的設計和改進提供關鍵指導,同時有望提高能源轉化效率,推動未來可持續能源技術的發展。
電子科技大學的李嚴波教授團隊與東京大學/信州大學Kazunari Domen教授課題組合作,以高效光催化劑SrTiO3:Al作為研究對象,利用光致發光(PL)光譜技術分析這一模型光催化劑的發光機制和載流子動力學,來探究其實現高量子效率的內在機制,并總結了高效光催化的設計原則:(1)通過缺陷鈍化等工程抑制電荷復合中心的產生,減少由于復合造成的電荷損失;(2)構筑高效的電荷提取機制,使光生載流子可以高效的轉移到活性位點參與反應。滿足以上兩個原則,光催化劑可以在短的載流子壽命內實現高的量子效率。因此,在光催化劑的設計和改性研究中,不需要追求長的載流子壽命。只要建立起良好的電荷分離及提取機制,亞納秒的載流子壽命就足夠實現高的量子效率。該工作不僅揭示了高效水分解光催化劑的設計原則,同時也為了解高效光催化劑中的載流子動力學提供了新的視角,對光催化劑的改性研究具有重要意義。

這一成果近期發表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是電子科技大學博士研究生李榮華。
”Criteria for Efficient Photocatalytic Water Splitting Revealed by Studying Carrier Dynamics in a Model Al-doped SrTiO3 Photocatalyst.“
Ronghua Li, Tsuyoshi Takata, Beibei Zhang, Chao Feng, Qianbao Wu, Chunhua Cui, Zemin Zhang, Kazunari Domen, and Yanbo Li
Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202313537
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